시화호 중금속 오염원 연구: 도시지역 도로먼지 중금속 오염 특성과 해양환경 영향 고찰

1. 서 론

우리나라는 5개 연안에 특별관리해역을 설정/관리하고 있으나, 대부분의 해역 주변에 대도시와 국가산업단지가 존재하므로 중금속 오염이 지속적으로 문제가 되고 있다. 특별관리해역 내 금속오염에 대한 많은 연구가 수행되었으나, 일부 연구팀을 중심으로 해양퇴적물 내 시·공간 농도분포 및 오염현황 연구(Kwon[2004]; Hong et al.[2005]; Hwang et al.[2006]; [2014]; [2015]; Ra et al.[2011]; [2013a]; [2013b]; [2014a]; Sun et al.[2014]; [2015]; Han et al.[2016]; Lee et al.[2019])와 하천 내 금속 오염특성 연구(Lee et al.[2010]; Jeong et al.[2016]; [2017]; [2019a]; [2019b])에 국한되어 왔다.

특별관리해역은 해역면적과 육역면적으로 구분되어 있으며, 평균적으로 육상유역의 면적이 해양에 비해 1.8배(범위 1.0~2.6배) 넓어 육상오염원의 체계적인 조사와 이에 따른 저감/관리대책 수립 없이는 연안해역에서 발생하는 중금속 오염문제 해결이 불가능할 것이다. 특히 산업지역과 도시지역에는 도로, 주차장, 지붕 등 인공적으로 조성된 불투수층(impervious layer) 면적의 비율이 높으며, 빌딩, 산업, 주거시설 등은 지붕, 건물, 외벽 등 3차원의 구조로 실제면적에 비해 단위면적당 불투수성 면적이 매우 크고, 이들 불투수성 표면에는 많은 양의 도로먼지가 축적되어 있다.

도로먼지는 빠른 도시화와 산업화로 인하여 전세계적으로 문제가 되는 오염물질의 하나이며, 도시지역과 산업지역에 존재하는 도로먼지는 다양한 오염물질이 높은 농도로 축적되어 있다(Shi et al.[2008]; Ahmed and Ishiga[2006]). 도로 먼지 내 중금속은 산업, 교통배출, 대기퇴적 등 인위적인 기원과 자연적인 풍화과정에 의한 영향을 받는다(Hopke et al.[2002]; Oliva and Espinosa[2007]). 독성영향이 큰 중금속은 도시환경에 오랫동안 남아있으며, 대기로 재부유되어 직접흡입, 섭취 및 피부접촉으로 인체에 위해영향을 미치기도 하지만(Li et al.[2001]; Cook et al.[2005]; Aelion et al.[2008]; Kong et al.[2011]), 지표면유출수(surface runoff) 혹은 강우유출수(rainfall runoff) 등 비점오염의 형태로 하수관거를 통해 처리과정 없이 하천이나 해양으로 직접 유출되며 오염부하도 매우 큰 것으로 보고되고 있다(Becher et al.[2000]; Furumai et al.[2002]; Aryal et al.[2005]; Zhao et al.[2010]). 또한 도시와 산업지역에서 금속으로 된 지붕이 중금속의 가장 큰 배출원이며, 건축물 벽에서 높은 농도의 중금속이 발생되는 것으로 보고된 바 있다(Davis et al.[2001]; Charters et al.[2016]).

안산시의 전체 면적은 149.4 km²이며 주거지역 15.4%(23.0 km²), 상업지역 1.9%(2.9 km²), 공업지역 10.9%(16.2 km²), 녹지지역 71.8%(107.3 km²)으로 구성되어 있다(안산시 고시2011-103호). 주거/상업지역은 공업지역에 비해 면적이 1.6배 크나, 시화호 오염원 관련 연구(강우유출수, 도로먼지 등)는 산업지역에 집중되어 왔다(Ra et al.[2014b]; Jeong et al.[2019c]; Lee et al.[2020a]; [2020b]). 시화호는 최상류지역에서 중금속 오염이 조력발전소 가동에도 여전히 심각하며(Lee et al.[2019]), 도심하천(안산천, 화정천) 유역에 존재하는 다양한 오염물질이 강우유출수에 의해 직접 유출되고 있으나 도시지역은 산업지역에 비해 금속 오염 영향이 과소평가되어 왔다. 따라서 본 연구에서는 시화호 해양환경 중금속 오염원으로서 도시유역인 주거 및 상업지역 내 도로먼지의 사이즈별 중금속 오염특성 파악, 오염도 평가와 함께 도로노면에 단위면적당 축적된 중금속의 양을 정량화하여 도시지역 도로먼지 내 중금속이 해양환경에 미치는 영향에 대한 고찰을 실시하였다.

2. 재료 및 방법

2.1 시료채취 및 중금속 분석

2018년 6월 시화호 육상유역 내 안산시와 시흥시의 거주지역(residential area; n=5)과 상업지역(commercial area; n=3)에서 도로먼지를 채취하였다(Fig. 1). 도로 연석에 70 cm 격자(0.5m² 면적)를 설치한 후 진공청소기(Dyson DC35, USA)로 도로먼지를 채취하였으며, 정점의 대표성을 확보하기 위하여 각 정점별로 4곳에서 도로먼지를 채취한 후 하나의 시료로 혼합하였다.

Fig. 1.

Map of sampling sites for collecting the road dust from Urban city of Ansan (base map from Google Earth).

도로먼지 시료는 나일론체와 자동체질기(Analysette 3, Fritsch Co., Germany)와 자동분쇄기(Pulverisette 6, Fritsch Co., Germany)를 이용하여 6개 입자크기(>1000 μm, 500-1000 μm, 250-500 μm, 125-250 μm, 63-125 μm, <63 μm)로 구분한 후 무게측정, 분쇄 및 균질화 시켰다.

입자크기별 도로먼지 시료 약 0.1 g을 테프론 재질의 산분해용기에 넣고 고순도(supra급 이상)의 혼합산(불산, 과염소산, 질산)을 가해 hot plate에서 완전분해, 증발건고 후 시료에 따라 적절히 희석하여 유도결합플라즈마 질량분석기(ICP-MS; iCAP-Q, Thermo Scientific Co.)로 15개 금속원소(Li, Be, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, As, Mo, Cd, Sn, Sb, Pb, Hg)를 분석하였다. 수은(Hg)는 자동수은 분석기(Hydra-C, Teledyne Leeman Labs.)를 이용하였다. 분석된 중금속 자료의 정확도 검증을 위하여, 2가지 다른 농도수준을 가지는 퇴적물 표준물질(MESS-4, PACS-3; NRCC)을 시료와 동일한 방법으로 분석하였으며, MESS-4와 PACS-3의 평균 회수율은 각각 102.0%(범위 94.1~105.7%)와 102.8%(범위 95.1~110.7%)로 나타났다.

3. 결과 및 고찰

3.1 토지이용형태와 사이즈에 따른 중금속 오염 특성

거주지역 내 입자크기별 도로먼지의 단위면적당 축적량은 3.2~15.8 g/m²으로 세립한 입자(<63 μm)가 전체의 30%로 가장 큰 부분을 차지하고 있었다(Table 1). 대부분의 금속에서 도로먼지의 입자크기가 작을수록 중금속 농도가 증가하는 경향을 보였다. 그러나 일부 Cr, Ni, Cu, Zn, Cd, Sn, Sb, Pb 등의 금속원소는 입자크기가 큰 경우에도 높은 평균농도를 보여, 차량이동 등 금속활동에 의하여 도로노면에 큰 금속입자를 축적시킨 것으로 판단된다. 63 μm 이하에서 중금속의 평균농도는 Zn가 907 mg/kg으로 가장 높았으며, Mn>Pb>Cr>Cu>V>Ni>Li>Sn>As>Sb>Co>Mo>Be>Cd>Hg의 농도순으로 나타났다(Fig. 2). R2 정점에서의 금속 농도가 다른 정점에 비해 높은 특징을 보였다. R2 정점은 산업단지로 연결되는 해안로의 정체 등으로 인하여 많은 차량들이 출퇴근시에 우회도로로 이용하는 지역이므로 다른 정점에 비해 통행량이 높았던 영향으로 판단된다.

Table 1.

Analytical results of amounts per unit area (g/m2 by weight) and heavy metals (mg/kg) and PLI values in the different sizes of road dusts from the residential and commercial areas in the Urban City

Fig. 2.

The amounts and heavy metal concentrations in each particle size of the road dust from the residential and commercial areas of this study. Bar and error bar indicate mean and standard error of mean, respectively.

상업지역 내 입자크기별 도로먼지의 단위면적당 축적량은 4.2~14.3 g/m²으로, 500 μm 이하 입자의 도로먼지 양은 거주지역에 비해 축적량이 낮은 특징을 보였다(Fig. 2). 상업지역 역시 도로먼지의 입자크기가 세립할 수록 금속 농도가 증가하였다. 그러나 Cu는 125~500 μm, Sn 250~500 μm, Sb 250~1000 μm의 사이즈에서 상대적으로 높은 농도를 나타냈다. 입자크기와 금속원소에 따라 약간의 차이는 있으나 상업지역 도로먼지 내 중금속 농도가 거주지역에 비해 높은 특징을 보이고 있었다. 또한 63 μm 이하에서 중금속의 평균농도는 Zn>Mn의 순서는 동일하나 나머지 금속원소의 농도순이 거주지역과는 다른 특징을 보였다(Fig. 3).

Fig. 3.

Mean metal concentrations in the particle size below 63 μm of the road dust from the residential (upper) and commercial (lower) areas of this study.

잘 알려진 도로먼지 오염원은 교통활동에 의한 타이어, 브레이크 마모과 도로노면의 마모이다. 많은 연구에서 Zn, Cd, Co, Cr, Cu, Hg, Mo, Ni, Pb는 타이어와 관련있는 것으로 보고되었다(Fukuzaki et al.[1986]; Fauser et al.[1999]; Adachi and Tainosho[2004]; Schauer et al.[2006]; Hjortenkrans et al.[2007]). Zn는 타이어에서 가장 농도가 높은 금속이며, 가황(vaulcanization) 중 ZnO와 ZnS의 형태가 첨가되기 때문이다. Ozaki et al.[2004]와 Smolders and Degryse[2002]는 타이어 중 각각 1.3~1.7%와 0.4~4.3%의 포함되어 있는 것으로 보고한 바 있으며, 이는 각국의 기후(계절)와 노면특성에 따른 타이어 종류의 차이 때문일 것이다. 타이어 마모를 통한 배출량은 16~90 mg/tire/km로 나타났다(Baekken[1993]; Lee et al.[1997]; Legret and Pagotto[1999]). 새 타이어의 평균질량은 약 8 kg이며 폐기시까지 약 1.5 kg을 마모시키며 이는 3년안에 마모로 인해 타이어의 10~20%가 도로노면으로 유출됨을 의미한다. 무엇보다 가속, 제동 및 코너링 중 가장 큰 타이어 마모가 발생하고 있다. 아스팔트와 거친 노면은 도로먼지에서 Ni의 중요한 공급원이다(Ozaki et al.[2004]). 상업지역의 모든 입자의 도로먼지에서 Zn와 Ni의 농도가 거주지역에 비해 각각 1.3~2.2배와 1.1~7.1배 높은 이유는 교통량이 많으며 교통정체가 주로 발생하여 타이어와 아스팔트 등의 마모가 증가하였기 때문으로 판단된다.

도로먼지의 또 다른 원인은 제동과정에서 발생하는 브레이크 시스템(디스크, 패드 등)의 마모이다. 빠른 제동동안 브레이크는 마찰로 인한 온도가 증가하므로 브레이크 디스크 내 입자가 방출된다. Adachi and Tainosho[2004]와 Hjortenkrans et al.[2007]은 브레이크 먼지가 주로 Fe 뿐만 아니라 상당한 Cu, Sb, Ba, Al, Si, S, Ti, Zn, Ni, Cr, Pb와 소량의 Cd을 함유하고 있다고 보고하였다. 가장 심한 브레이크 마모는 교차로, 코너, 신호등 및 교통정체로 인한 잦은 제동과정 중에 발생된다. 본 연구에서 브레이크 시스템의 마모와 연관성이 높은 금속 원소 역시 상업지역이 거주지역에 비해 높은 결과를 보였다(Fig. 2).

Ademiec et al.[2016]은 브레이크 라이닝 먼지 및 타이어 먼지에서 입자크기별 중금속 농도 분석결과를 제시하였다. 해당 연구지역에서 도로먼지 내 직경 250 μm 보다 큰 입자는 브레이크 마모와 같은 제동시스템과 관련이 없으며, 250 μm 보다 큰 입자에서의 Zn 오염은 타이어 마모의 결과라고 하였다. 그러나 본 연구에서는 상업지역 내 입자크기가 250 μm 이상의 경우에도 높은 Sb 농도를 보여, 잦은 교통정체 및 불법 주정차 등으로 트럭, 버스 등 크기가 큰 차량의 급제동 혹은 급차선변경 과정에서 브레이크 드럼 등에 축적되어 있던 큰 입자들이 도로노면으로 방출된 것으로 판단된다.

3.2 중금속 오염도 평가

주거지역에서 채취한 도로먼지 내 사이즈별 I_geo값은 Table 2에 나타냈다. 거주와 상업지역의 모든 도로먼지 입자에서 Li, Be, V, Cr, Mn, Co, Ni, Hg는 I_geo값이 1 이하로 오염되지 않은 결과를 보였다. As는 63 μm 이하의 입자에서만 I_geo값이 1을 약간 초과해 moderately polluted의 오염상태였다.

Table 2.

Results for calculation of geo-accumulation index (Igeo) values for 16 metals of this study.

거주지역 도로먼지내 Cu, Zn, Sn, Mo는 250 μm 보다 큰 입자는 오염되지 않았으나, 250 μm 이하는 I_geo 값이 1을 초과한 결과를 보였다. 이들 원소는 입자크기가 감소할 수록 오염도가 점차 증가하였으며 <63 μm에서는 Zn가 strongly polluted의 오염등급이었다. Cd와 Pb는 모든 입자크기에서 오염된 것으로 나타났으며, 250 μm 이하의 도로먼지는 moderately에서 strongly polluted에 해당되는 오염상태를 보였다. 입자크기별 Sb의 I_geo의 평균값은 4.1~5.0으로 strongly에서 extremely polluted로 나타났으며, 다른 금속과 다르게 입자크기 감소에 따른 오염도 증가는 없었다. 상업지역 도로먼지 내 중금속의 I_geo값은 대부분 거주지역에 비해 높은 결과를 보였다. 오염도가 상대적으로 큰 세립한 입자(<63 μm)의 경우, 주거지역은 Zn, Cd, Sb만이 strongly polluted의 오염도를 보였으나, 상업지역은 Zn, Mo, Cd, Sn, Pb, Sb가 strongly polluted에 해당된 결과를 보였다. 상업지역에서 Sb의 평균 I_geo는 5.1로 거주지역의 4.5에 비해 높았으며, 63-125 μm를 제외한 모든 도로먼지 입자가 extremely polluted의 매우 높은 오염상태로 나타났다.

거주지역에서 PLI값은 0.9~3.3로 입자크기가 세립해질수록 오염도가 증가하여 63-125 μm와 <63 μm는 각각 heavy와 extremely 오염등급으로 나타났다(Table 1). 상업지역에서의 PLI값은 0.9~4.4로 주거지역에 비해 1.4배 오염도가 높았으며, <125 μm의 입자크기가 extremely pollution의 오염상태로 거주지역보다 교통활동에 의한 오염이 더 크게 발생했음을 알 수 있었다.

3.3 단위면적당 중금속 축적량 및 강우유출수를 통한 해양 환경 영향

시화호 육상의 주거지역 도로노면에 존재하는 16개 금속의 단위 면적당 축적량은 >1000 μm은 2242 μg/m², 500-1000 μm은 2835 μg/m², 250-500 μm은 7305 μg/m², 125-250 μm은 15932 μg/m², 63-125 μm은 16775 μg/m², <63 μm은 35914 μg/m²였다. 가장 세립한 입자(<63 μm)가 가장 큰 입자(>1000 μm)에 비해 16배 축적량이 높았으며, <63 μm와 <125 μm 입자가 전체 금속 오염의 43%와 64%를 차지하는 것으로 나타났다(Fig. 4). 거주지역 전체 도로먼지 내 단위면적당 총 금속축적량은 81,003 μm/m²로 금속 중 Zn와 Mn이 각각 32%와 31%로 가장 많은 부분을 차지하고 있었다(Fig. 5). 교통활동과 관련이 높은 Cu, Cr, Pb 역시 7~12%를 차지하여 다른 금속에 비해 높은 결과를 보였다.

Fig. 4.

Histogram of cumulative metal percentage (%) accumulated in each particle size of the total metals of the road dust from the Urban city.

Fig. 5.

Relative contribution (%) for each metal accumulated in total road dusts from the residential and commercial areas of this study.

상업지역 도로먼지 내 단위면적당 금속축적량은 거주지역과 마찬가지로 입자크기가 감소할수록 증가하였으나, 거주지역에 비해 1.2~1.9배 높은 것으로 나타났다. 전체 도로먼지 입자 중 <63 μm와 <125 μm가 차지하는 평균비율은 41%와 65%로 거주지역과 유사하였으며, 전체 중금속 양은 113,546 μm/m²로 거주지역에 비해 1.4배 높은 결과를 보여, 교통활동에 의해 발생한 중금속이 상업지역에 더 많이 축적되어 있음을 알 수 있었다. 상업지역 도로먼지 내총 축적된 중금속 중 Zn가 차지하는 비율이 33%로 가장 높았으며, Mn 23%이 다음으로 높았다(Fig. 5). 거주지역에서는 Cr의 비율이 7%였으나 상업지역은 Cr이 14%를 차지하고 있어 상업지역 도로 먼지에서 Cr의 오염도(농도)가 2배 높은 영향을 나타내고 있다. 2016년 도로먼지지도 제작결과에 의하면, 안산시 4차선 이상의 도로는 109.8 km이며 도로먼지 평균농도는 36.8 μg/m²로 나타났다(www.cleanroad.or.kr). 해당 도시에 4차선 이하의 도로의 길이, 주거와 상업지역 25.9 km²에 존재하는 건물의 불투수면적 등을 고려하면 막대한 양의 도로먼지와 중금속이 도시지역에 축적되어 있는 것으로 판단된다.

도로는 도시환경에서 오염을 유발하는 두번째로 큰 비점오염원으로 알려져 있다(Fakayode and Olu-Owolabi[2003]; Mafuyai et al.[2015]). 도로의 배수시스템은 일반적으로 유출수가 빠르게 배출되도록 설계되므로(Wang et al.[2017]), 중금속에 오염된 도로먼지가 재부유, 운반되는 강우유출수는 중금속 오염을 일으키는 중요한 비점오염원으로 많은 연구들이 수행되고 있다(Drake et al.[2014]; Zafra et al.[2017]; Liu et al.[2018]). 우리의 이전연구에 의하면 강우량이 큰 경우 산업지역 강우유출수 내 입자물질의 평균 입도는 112 μm이며, 전체 입자물질 중 63 μm 이하는 65%, 125 μm 이하는 80%를 차지하고 있으며, 강우량이 적은 조사시기에는 입자물질의 평균입도는 47 μm, 125 μm 이하의 입자가 차지하는 비율은 88%로 유역에 존재하는 보다 세립한 도로먼지가 강우유출수에 의해 운반되는 것으로 나타났다(Lee et al.[2020b]). 해당 연구지역은 도로 청소를 위한 청소주기가 1일 1회이며, 살수차(2대)와 분진흡입차(14대)를 운용중에 있다(Lee et al.[2020a]). 그러나 도로청소는 교통량이 큰 도로에서만 실시되며 도로의 폭이 작은 지역에서는 불가능하며 주기적인 도로청소에도 불구하고 단위면적당 약 50 g의 도로먼지가 존재하고 있는 것으로 나타났다. 강우일수와 강우량은 각각 100일과 916 mm (2018년 기준)로 나타나, 도시유역에 축적되어 있는 중금속에 대한 강우유출수를 통한 하천 혹은 해양환경 유출에 대한 부하량 조사 및 주변 환경에 미치는 영향에 대한 조사가 필요할 것이다.

4. 결 론

본 연구에서는 도시지역 도로먼지 내 입자크기와 토지이용형태에 따른 중금속 오염특성에 대한 조사를 실시하였다. 도로먼지 내 중금속 농도는 입자크기가 세립해질수록 농도가 높은 경향을 보였으며, 상업지역에서 중금속 농도와 단위면적당 금속축적량이 거주지역에 비해 높은 특징을 보였다. 교통활동과 관련 높은 Cu, Zn, Mo, Sb, Cd, Pb 등의 금속 오염도가 심각한 수준이며, 이러한 결과는 타이어, 브레이크시스템, 배기구를 통한 배출, 차량부식에 등에 의한 교통활동에 기인한 것을 알 수 있었다. 특히 환경부의 토양오염에 대한 우선관리대상물질 중 하나이며, 폐수배출허용기준에 신규 수질유해물질인 Sb의 오염도(농집지수)가 매우 높아 이들 금속에 대한 환경 및 인체위해성에 대한 연구가 시급할 것으로 판단된다. 도시지역 도로먼지 내 금속의 단위면적당 축적량은 강우유출수에 의해 배수시스템을 통해 하천이나 강으로 직접 유출가능한 125 μm 이하가 전체의 64%를 차지하고 있었다. 연구지역의 전체 도로길이와 주거와 상업지역의 전체면적, 고층건물 등의 존재로 매우 높은 불투수면적 등을 고려할 때 산업활동과 함께 도시활동에 의한 영향도 큰 것으로 판단된다.

Acknowledgments

본 연구는 한국해양과학기술원 연구비 지원(PE99812)에 의해 수행되었습니다. 논문의 질적 향상을 위해 아낌없는 조언을 해주신 심사위원분들께 감사드립니다.

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